“一二•八”事变前夕，小红喜欢演唱爱国歌曲，《民族之光》歌中有“……与敌人周旋于沙场之上”一句，给人的印象十分深刻，获得观众的称誉，逐改名为周璇，参加电影工作以后，又改名为周璇。如金鸣笛的“金嗓子”周璇先后参加了“明月”和“新华”歌舞团的演出，同时还在电台上演唱。有时一天要演出几挡，在上海观众和听众中颇有影响。
周旋没有读过什么书，她之所以能够看剧本，识五线谱，亲笔给观众复信，都是靠自学得来的。她的求知欲和进取心很强。新华歌舞团早期一度搬到上海霞飞路一家俄国大菜馆的楼上，隔壁有一家舞蹈学校，周璇一有空就挤进去边看边学，而且一学就会。她跟着钢琴家章锦文学钢琴，一经入门，就豁然贯通。后来歌舞团在电台播音或灌唱片时，如钢琴师缺席，就由周璇伴奏。
她每次灌唱片总是拿这歌谱先在钢琴上自己弹唱，然后再请同行姊妹提意见，一个字唱得不准，就是通宵不睡也要学好。由于她对艺术的刻苦认真，她唱录的歌曲在当时很流行。她的名歌《小小茉莉》以及后来《四季歌》、《天涯歌女》等电影插曲，街头巷尾争相传唱。这时上海曾举行过一次歌星选举，周璇、白虹和汪曼杰并列前茅。至此，周璇名声大噪，报纸评论她是“新出现的小歌星，前程似锦”，电台称誉她的嗓子“如金笛鸣沁入人心”。
于是“金嗓子”之称便成为周璇的代名。一颗光彩夺目的影星三十年代初期，有声电影在上海已颇有市场，不少歌舞演员相继转向电影。这时周璇已成为电影公司所瞩目，被艺华影业公司聘为基本演员。起先她在《花烛之夜》、《喜临门》和电通公司的《风云儿女》里充当配角，尚未见珍珠本色，直到1936年被明星公司著名电椅艺术家袁牧之遴选为《马路天使》的女主角，她的艺术才华才充分显示出来。
她真挚、自然、朴实、逼真地塑造了一个旧中国收紧侮辱与损害，但对前途仍抱有美好理想的少女形象。人们始信，这个誉满歌榭的红星，在银坛上也是一个光彩夺目的影星。1936年，在故事片《马路天使》担任女主角。后在《忆江南》中，她还同时扮演了采茶女和交际花两个香港迥然不同的角色，前者是秉性善良的小家碧玉，后者是过惯寄生生活的香港小姐。
著名作家矛盾评此片时就曾说过：“一个兼演两个不同性格的角色，颇有分寸，称得上难能可贵。”其他还主演过如《狂欢之夜》、《夜莺》等一些较好的影片。周璇在电影表演上所以获得如此大的成功，正如后来著名电影演员赵丹说的：“她不仅由于有着丰富的生活经历、舞台实践、柔和优美的歌喉、敏捷的动作、善良的心地和单纯的秉性，更为重要的是她有着演员最可贵的素质，就是信赖。
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